2007年，林允儿首次演出戏剧的出道处女作，在MBC连续剧《9局下2出局》中客串角色辛珠英。同年8月3日，她所属的组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》。 11月1日，少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。
2008年，林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦，这是林允儿首次担任女主角的电视剧，该剧首集收视就达到23.4%，大结局以40.3%的全国收视率稳居榜首，连续14周蝉联全国收视冠军。 她也凭借该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最佳新人奖和人气女演员两个奖项。 该剧还于2011年初被中国大陆安徽卫视引进播出。
2009年，少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。 同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》，她在剧中饰演女一号徐宥珍，蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。[2]
2010年，少女时代发行第二张专辑《Oh!》，获第25届”金唱片大赏--唱片大赏”，成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手，也林允儿是史上第一个获得过唱片大赏的女歌手。 同年，林允儿在SBS综艺节目《家族诞生2》中担任固定主持人。
